Le fonds Berthier contient plus de 2'000 pièces inventoriées en 1895-1896 par Albert Dufourcq. Il comporte principalement la correspondance envoyée et reçue par le prince en rapport avec les affaires générales de la Principauté ou des affaires particulières. De nombreux documents concernent l'état des finances et des comptes de l'État, les questions fiscales, la monnaie, ainsi que les questions économiques comme la saisie des marchandises anglaises, la situation de l'industrie neuchâteloise, les besoins en travaux publics, etc. Il faut aussi relever la présence de mémoires retraçant l'histoire de la Principauté et de ses institutions. A noter enfin l'existence de quelques très belles reliures de style Empire.
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